我国科学家“拍摄”到光生电荷转移演化全时空图像

太阳能高效利用是洁净能源研究的科学“圣杯”。

10月12日，《自然》在线发表了一项关于太阳能光催化研究的重要进展。通过综合集成多种可在时空尺度衔接的技术，中国科学院大连化学物理研究所李灿院士、范峰滔研究员等科研人员，对光催化剂纳米颗粒的光生电荷转移进行了全时空探测，在国际上首次“拍摄”到光生电荷转移演化全时空图像。

“这项研究为突破光解水催化剂电荷分离的‘瓶颈’，提供了新的认识和研究策略。”李灿强调。

太阳能光催化反应可以实现分解水产生氢气、还原二氧化碳产生太阳燃料，有望为实现“双碳”目标提供重要的解决途径，受到全世界关注。

“虽然在过去半个世纪的光催化研究中，人们在光催化剂制备和光催化反应研究方面做出了巨大努力，但由于光催化反应中光生电荷的分离、转移和参与化学反应的时空复杂性，人们对该过程的基本机制一直不清楚。”李灿坦言。

光催化过程中，光照射到催化剂上时，催化剂内部会产生光生电荷，即光生电子和空穴。光生电子和空穴需要从微纳米的催化剂颗粒内部分离，并转移到催化剂的表面，启动化学反应。

光催化过程的核心科学挑战在于如何实现光生电荷的高效分离和传输。由于这一过程跨越从飞秒到秒、从原子到微米的巨大时空尺度，揭开这一过程的微观机制极具挑战性。

“长期以来，我们团队一直在致力于解决这一问题。在这项研究中，我们在时空全域追踪了光生电荷在光催化剂纳米颗粒中分离和转移演化的全过程。”李灿说。

为更好地了解纳秒范围内光生电荷在催化剂内部的分离机制，研究人员使用了时间分辨光发射电子显微镜，发现了光生电子在亚皮秒时间尺度可以从一个表面移动到另一个表面。

随后，为了直接观察光生电荷的转移过程，研究人员进行了瞬时光电压分析，发现随着时间尺度从纳秒到微秒的发展，空穴逐渐出现在催化剂表面含有缺陷的晶面。

“通过集成结合多种先进的表征技术和理论模拟，包括时间分辨光发射显微镜、瞬态表面光电压光谱和表面光电压显微镜等，像接力赛一样，第一次在一个光催化剂颗粒中跟踪电子和空穴到表面反应中心的整个机制。”李灿说，时空追踪电荷转移的能力将极大促进对能源转换过程中复杂机制的认识，为理性设计性能更优的光催化剂提供了新的思路和研究方法。

“这是基础研究的重大突破。未来，这个成果有望促进太阳能光催化分解水制取太阳燃料在实际生活中的应用，让梦想逐渐变为现实，为我们的生产和生活提供清洁、绿色的能源。”李灿说。(科技日报记者 陆成宽)

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